| 化石能源特別是石油資源日漸趨向枯竭,環境污染日益嚴重,如何高效利用化石資源,研究開發新型環境友好和可持續性合成途徑是化學研究的主要目標.綠色化學正好有效地利用這些資源(特別是可再生資源),同時在化學品的制造和應用過程中消除廢物且避免使用有毒的或危險的反應物及溶劑.催化化學是達到該目標和促進綠色化學發展的關鍵技術,其中,羰化反應因具有高的原子利用率而得到了人們的親睞.另一方面,生物質能源因其可再生,儲量大,來源廣泛,易得等優點,已經引起了人們的極大關注,尤其是生物柴油技術得到了極大的發展.將羰化反應和生物質利用有效地結合起來,從而實現生物質的深加工與高值化以及精細化學品合成過程綠色化,是當前化學研究開發的重要熱點. 本論文分別從提升已有均相催化反應體系和開創新的催化反應體系兩個方面深入研究了鈀催化羰化反應.首先,針對現有的探索了氯乙酸乙酯(ECA)催化羰化合成丙二酸二乙酯(DEM)的高效鈀催化體系,考察了影響反應的各種因素.篩選出高效且穩定的均相鈀催化劑PdCl2(PPh3)2,提出了"緩沖體系中進行均相催化羰化反應"的新策略,即"通過調控體系的pH來控制產物的選擇性".在此催化羰化反應中,優化條件下,DEM選擇性高達95.6%,產率達到93.4%,且未發現Pd黑形成.開發的鈀配合物催化體系還可推廣至其他氯乙酸酯和醇底物 |
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